Zusammen mit Otto Piene gründet Mack 1957 die avantgardistische Künstlergruppe „ZERO“, mit der sein Name seither untrennbar verbunden ist. Anstelle von „Klassischen Kompositionen“ stellt sie den Betrachter vor völlig neue und provozierende Aspekte: Licht, Bewegung, Raum, Zeit, Dynamik, Vibration und serielle Strukturen treten in den Vordergrund.
Für die documenta 3 in Kassel schafft er 1964 zusammen mit Piene und Uecker den „Licht-Raum“, der sich heute im Kunstmuseum in Düsseldorf befindet. 1966 findet eine Einzelausstellung seiner Arbeiten in der New Yorker Howard Wise Gallery statt.
In den 1980er Jahre erhält Mack zahlreiche Aufträge zur Gestaltung des öffentlichen Raums. So stellt er 1981 den „Jürgen-Ponto-Platz“ in Frankfurt fertig, 1984 wird die „Columne pro caelo“ vor dem Kölner Dom errichtet, 1989 konzipiert Mack den Platz der Deutschen Einheit in Düsseldorf. Heinz Mack gilt als unermüdlicher Experimentator im Spektrum des Farblichts. Als Maler, Zeichner, Skulpturenkünstler, Keramiker und Gestalter stellt er die ästhetischen Gesetze von Licht und Farbe, Struktur und Form in immer neue Dialoge.
